Religioso y escritor español nació en 1587 «en Quito, en una casa pobre, sin tener mi madre un pañal en que envolverme porque mi padre se había ido a España», según el mismo Villarroel escribía a fray Bernardo de Torres, cronista de la orden de San Agustín del Perú; murió en 1665. Vistió el hábito agustino en el convento del Callao de Lima, del que más tarde fue profesor de Teología escolástica. Opositó a la cátedra de Teología de la Universidad de Lima, que no consiguió pese a sus profundos conocimientos. Realizó un viaje a España donde sus magníficas dotes de orador sagrado la valieron ser nombrado predicador de cámara del rey Felipe IV, y en el curso del cual dio a luz algunas de sus obras; Comentarios y discursos sobre el evangelio de Cuaresma en tres volúmenes, publicado el primero en Lisboa (1631), el segundo en Madrid (1633) y el tercero en Sevilla (1634), y Comentarios sobre los jueces (Madrid, 1636).
Fue designado obispo de Santiago de Chile, cuya silla ocupó en 1637. Escribió entonces Comentarios, dificultades y discursos literales y místicos sobre los evangelios de los domingos de Adviento y todo el año, que no se editaron hasta 1661. Durante el violentísimo terremoto que asoló Santiago en 1647, el obispo Villarroel fue hallado medio muerto entre los escombros de su residencia, pese a lo cual pasó la noche entera confesando y consolando a cuantos acudían a él. Reedificó la iglesia de su propio peculio, invirtiendo en obras de caridad la mayor parte de sus rentas. En premio a sus méritos fue nombrado arzobispo de Arequipa en 1651. Su obra más importante es el tratado Gobierno eclesiástico-pacífico (v.). Villarroel no sólo se destacó entre los obispos de América por su magnífica oratoria y su admirable erudición, sino sobre todo por sus virtudes y por el celo con que desempeñó sus funciones pastorales.