Nació en Munich el 27 de agosto de 1827 y murió en Ixelles (Bruselas) el 7 de mayo de 1879. Hijo de padres belgas, su familia le había destinado al sacerdocio.
Sin embargo, el joven Charles fue inclinándose a una vocación distinta, y ya mientras estudiaba Derecho en la Universidad de Bruselas empezó a frecuentar el círculo «Lothoclo», que le publicó sus primeros ensayos literarios en un periódico manuscrito. En 1885 graduóse en Letras, pero su incapacidad para el ejercicio dé una carrera le impidió alcanzar una situación económica estable.
Testimonios de un amor acabado oscuramente al cabo de varios años son la breve novela aparecida en la Revue Nouvelle de 1851 con el título Silhouette d’amoureux y las Lettres á Eloise, escritas entre 1851 y 1858. Una colección de Légendes flamandes compuesta en el francés del siglo XVI y publicada en 1858 le valió, junto con el éxito, un empleo en una comisión real encargada de pubcomisiónyes antiguas, que desempeñó durante cuatro años.
En 1861 dio a luz otra colección de narraciones, Les contes brabancons, en francés moderno; y en 1868, tras diez años de una labor fatigosa y tenaz, La légende de Ulenspiegel et de Lamme Goedzacü (v. Till Eulenspiegel), que no fue debidamente apreciada y mereció críticas hostiles. Desalentado, el autor se trasladó a París; sin embargo, no tardó mucho en regresar a Bélgica (1870), donde aceptó un cargo docente en la Escuela de Guerra y dio lecciones particulares en la Militar.
Contando únicamente con esta última fuente de ingresos, trató de escribir una novela sobre la revolución belga; compuso otra de carácter mediocre, Voy ages de noces, y redactó la relación de un viaje que hizo a Holanda, empezada a publicar en 1878.
No obstante, la dureza de la vida había debilitado ya sus fuerzas, y De Coster se extinguió apenas franqueado el umbral de los cincuenta años, asistido por una pobre mujer enferma de lupus y a la cual acogiera por misericordia en su casa. Posteriormente, La légende de Ulenspiegel ha sido justamente apreciada tanto en Bélgica como fuera de ella.
I. Riboni