Nació en 1535 en Cuenca y murió en Madrid el 14 de octubre de 1600. Después de haber realizado los primeros estudios en su ciudad natal, pasó sucesivamente a las universidades de Salamanca y de Alcalá, la primera de las cuales, después del renacimiento de los estudios promovido por Francisco de Vitoria, competía con la de París, y la segunda, fundada a finales del siglo XV por el cardenal Jiménez de Cisneros, estaba a punto de convertirse en un nuevo centro del humanismo cristiano y del renacimiento de la teología y de la filosofía escolástica. En Alcalá había sido abierto el primer colegio de la Compañía de Jesús en España, en 1546. Puesto Molina en contacto con los padres del colegio, pidió y obtuvo, en 1553, la entrada en la Orden. En 1562 terminó los estudios teológicos en la Universidad de Évora, en Portugal, recién fundada y confiada a los jesuitas.
Después de enseñar durante cuatro años Filosofía en Coimbra, el infante don Enrique de Portugal le confió la enseñanza de la Teología en Évora. Allí enseñó durante más de veinte años con clamoroso éxito. Inteligente y apasionado por la verdad sabía despertar con su palabra rápida y elegante el interés y el entusiasmo de sus discípulos. Nunca se asustó por la dificultad de los problemas con que tenía que enfrentarse y siempre mantuvo una posición serena y digna aun en los más acalorados debates suscitados en torno a sus obras. Compuso tres: un comentario a la primera parte de la Suma teológica de Santo Tomás (Commentaria in primam divi Thomae partera, in dúos tomos divisa, un tratado De iustitia et iure en seis volúmenes en folio, y la que lo ha hecho pasar a la historia, Acuerdo del libre albedrío con los dones de la gracia (v.), publicada por primera vez en Lisboa en 1588, y en edición definitiva en Amberes en 1595.
La obra levantó una de las más famosas polémicas habidas en el seno de la teología católica. Pareciéndole a Molina que la enseñanza de los dominicos, y especialmente del P. Báñez, en tomo a la gracia sobrenatural y a la predestinación divina, conducía a la supresión de la libertad humana, y que por tal razón apoyaba la misma negación de la libertad proclamada por Lutero y los protestantes, proponía una interpretación de los textos de la Sagrada Escritura, de los Padres de la Iglesia, y en particular de Santo Tomás de Aquino, de la que resultaba asegurada plenamente la libertad humana, aun admitiendo la absoluta necesidad de la gracia para alcanzar la salvación. El modo de conciliar la gracia con la libertad, la presciencia divina con la acción humana era totalmente distinto en Báñez, que recurría a la predeterminación física, y en Molina, que acudía a la ciencia media y al concurso simultáneo. Las discusiones se enconaron. A ruegos de Felipe II, la Iglesia elevó la causa a Roma. Se nombraron comisiones especiales.
La polémica, denominada «de auxiliis», duró ininterrumpidamente durante trece años, y al final se llegó a la conclusión de que la tesis de los dominicos era distinta de la de los protestantes, y la de los jesuitas diferente de la de los pelagianos. Ello ocurrió en 1611. Molina, después de haber promovido y sostenido al principio la controversia, fue llamado en 1600 a enseñar teología en el Colegio Imperial de Madrid, donde murió a los seis meses de llegar, cuando contaba sesenta y cinco años de edad.
C. Giacon